Weil
meine russische NaJ(Tl)-Sonde nur in einem sehr begrenzten
Energiebereich nutzbar ist, habe ich mich um eine weitere
Sonde
bemüht. Tatsächlich konnte ich mit etwas
Glück eine
ältere, aber noch recht hochwertige NaJ(Tl)-Sonde der
holländischen Firma Scionix erhalten.
Bild7: NaJ(Tl)-Detektor der
holländischen Firma Scionix
Diese Sonde ist sehr gut für Messungen bis mind. 2,5 MeV
Photonenenergie nutzbar und ist sehr einfach an den YB-Mini-MCA
Vielkanalzähler anschliessbar. Ein Schaltungsbeispiel zeigt
das
nächste Bild7a

Bild7a:
Beispielschaltung, ein NaI-Detektor wird an den
YB-Mini-MCA Vielkanalzähler
angeschlossen.
Diese Schaltungsvariante ist ausdrücklich nur für den im Bild7 gezeigten Detektor geeignet.
Vorsicht Hochspannung : Die
Schaltungsvariante nach Bild7A verwendet ein Hochspannungsmodul von
Hamamatsu, welches eine negative Hochspannung gegenüber
Batteriemasse erzeugt. Häufig ist die Kathode des Detektors
mit dem Detektorgehäuse verbunden. Zwischen Batterie und dem
Detektorgehäuse (PMT) kann es deshalb zu einer Hochspannung
kommen. Aus
Sicherheitsgründen muss in dieser Schaltungsvariante nach Bild7a
das Hochspannungsmodul zusammen mit der Batterie in ein
separates und schutzisoliertes Gehäuse untergebracht werden.
(siehe Schaltung nach Bild7a). Die Photomultipliertube PMT sollte
nach Möglichkeit ebenfalls in ein schutzisoliertes Gehäuse
gestellt werden. Die Anode des PMT wird über
einen Lastwiderstand RL an eine +HV gelegt. Der Lastwiderstand
RL=1MOhm, welcher hier mit dem C4900 zusammen im separaten
Gehäuse untergebracht ist, darf auf keinen Fall vergessen
werden. RL erfüllt auf diese Weise zwei wesentliche
Funktionen : 1. Lastwiderstand für die PMT 2.)
Hochspannungschutz (Strombegrenzung) im HV-Teil.
Kalibrierpräparate
Wegen dem
erweiterten Energiebereich habe ich neben 10g Lu2O3
als weiteres
Kalibrierpräparat 290 Gramm KCl eingesetzt, welche in Form
einer
8cm durchmessenden Kugel gepresst ist. Der Gammafluss von
290g
KCl liegt mit ca. 550 [1/s] in der gleichen
Größenordnung mit dem Gammafluss aus dem 10g Lu2O3
Präparat (2x 450 [1/s]). Die
Ansprechempfindlichkeit
dieser Sonde als Funktion der Photonenenergie lässt sich bis
800keV Photonenenergie anhand der 203keV und 307keV Referenzen
des
Lu2O3
Präparates und anhand dessen
bekanntem Gammafluss näherungsweise berechnen. Oberhalb 800keV
bis
3MeV berechnet sich der weitere Verlauf der Funktion anhand
der
307keV Referenz des Lu2O3
Präparates
und anhand der 1460keV Referenz des KCl- Präparates. Wie ich
bei
diesen Kalibrierungen vorgegangen bin, habe ich oben am Beispiel eines
russischen NaJ(Tl)-Detektors ausführlich beschrieben. Nach
den Kalibrierungen habe ich nun weitere
Messungen mit
dieser Sonde an 60g getrockneten Waldpilzen und 200g Meersalz
durchgeführt. Die
Spektrogramme dazu sind im
folgenden Bild8 zusammengefasst. Es
wurden hier die Ergebnisse auf ein Kilogramm Probenmasse umgerechnet.

Bild8: gemessenes
Gamma-Spektrum von Waldpilzen (rote Kurve)
im Vergleich mit dem
gemessenen Spektrum von Meersalz (blaue Kurve);
gemessen mit meinem NaI(Tl) Szintillator
Drei Stellen in diesem Spektrogramm von der
Pilzprobe (roter Kurvenzug im Bild8) erscheinen mir besonders
auffällig.
Diese habe ich mit Pfeilen markiert:
1.) Abbild von vermutlich mind. 10000 Bq/kg Radium-226
Aktivität
2.) Abbild von möglicherweise (vermutlich) zwischen 1800 Bq/kg bis 3300 Bq/kg
Cs-137 Aktivität, sowie möglicherweise hohe Radium-226 Aktivität
3.) Abbild einer weiteren auffälligen Reaktion mit 2600keV bis
2800keV Photonenenergie. Die
Reaktion im Photonendetektor zwischen etwa
2600keV Photonenenergie bis 2800keV (siehe Pfeil 3.
im Bild8) ist nun auch
noch sehr
bemerkenswert. Allerdings bin ich mir nicht sicher, ob es sich
hierbei
um das Abbild eines radioaktiven Nuklids handelt, welches
tatsächlich in der Probe enthalten ist, oder ob es sich
hierbei um das Abbild einer unerwünschten
technischen Nebenreaktion des Messgerätes handelt. Sehr
wahrscheinlich handelt es sich hier jedoch um die Abbildung einer Tl-208 Aktivität aus der Zerfallsreihe von Th-232 (E-Gamma=2614.6 keV)
In der Literatur habe ich allerdings auch Informationen
über
ein Nuklid gefunden, welches
beim Zerfall eine Energie von 2750 keV abgibt.[reference]
Die Linie im
Spektrogramm (Bild8) mit der Markierung
3. könnte demnach auch ein Abbild von Natrium-24 sein.
Natrium-24
hat eine kurze Halbwertszeit von nur 15 Stunden. Für
eine
dauerhafte Präsenz muss es also entweder
als Tochternuklid
innerhalb einer Zerfallsreihe entstehen, oder durch einen anderen
Prozess laufend neu gebildet werden. Mir wurde
berichtet,
das Natrium-24 durch Neutroneinfang
verschiedener Elemente entstehen
kann, welche im Fallout von Atomexplosionstests enthalten
ist [2].
Dies gibt natürlich entsprechenden Spekulationen Nahrung.
Das Spektrogramm von dem Meersalz (blaue Kurve im Bild8) zeigt
tatsächlich recht genau an der Stelle 2750keV
Photonenenergie das Abbild einer Reaktion in dem eingesetzten
Photonendetektor. Nach meiner Interpretation könnte dies auch
ein
Hinweis auf Rückstände aus
Unterwasser-Atomexplosionstests sein.
Aufgrund einem neueren Hinweis
aus einem Leserbrief gibt es jedoch inzwischen eine
wahrscheinlichere Interpretation . Hiernach handelt es
sich nicht um die
Abbildung aus Natrium-24, sondern jener einer Tl-208 Aktivität aus der Zerfallsreihe von Th-232 (E-gamma = 2614.6 keV, I-gamma = 35.8%) Bemerkenswert ist, das diese Abbildung in fast allen meinen Spektrogrammen
verschiedener Lebensmittelproben in sehr unterschiedlicher
Ausprägung erkennbar ist. Neuerdings werte ich die Abbildung
der Tl-208 Aktivität aus der Zerfallsreihe von Th-232 mit der Gamma Energie = 2614.6 keV, als eine Indikation für Normstoffe in diesen untersuchten Lebensmittelproben.(vergl.
Spektrogramme von Lebensmittelproben )
Wegen meinem Verdacht auf Radium in der
Waldpilzprobe habe
ich nun das Spektrogramm von einer alten Taschenuhr
(radioaktive Leuchtzeiger) mit dem Spektrogramm von einer
eingeäscherten Waldpilzprobe verglichen.

Bild9: Zwei
Gamma-Spektrogramme im Vergleich ; Waldpilze und Taschenuhr (radioaktive Leuchtzeiger)
jeweils gemessen mit meinem NaI(Tl)-Detektor
Um einen direkten Vergleich per Augenschein zu
ermöglichen,
habe ich beide Spektren auf Mittelwert Gammafluss normiert. Neben dem auffälligen Peak
(600keV bis 700keV) (ROT) ähnelt das
übrige
Waldpilz-Spektrogramm durchaus dem gemessenen Spektrum
(SCHWARZ) von der Taschenuhr. Übereinstimmungen im
Energiebereich
unter 500keV erscheinen mir hier besonders auffällig.
Radium ist im Gammaspektrum an den Spektrallinien seiner
Zerfallsprodukte (Tochternuklide) erkennbar. Das Maximum
(höchster
Gammaflluss) im Gammaspektrum von Radium-226 liegt bei ca. 609 keV
Photonenenergie.
Die entsprechende Spektrallinie ist ein Abbild aus dem Übergang
von Bi-214 zu Po-214
. Auch
in dem gemessenen Spektrum von den Waldpilzen ist der höchste
Gammafluss etwa um 600KeV bis 700KeV erkennbar. Es könnte
augenscheinlich eine Abbildung aus dem Übergang von Bi-214
zu Po-214 aus der Radium-Zerfallsreihe sein. Weil in
den Massenmedien jedoch die Deutung in Pilzproben auf Cäsium-137
mit einer sehr nahe gelegenen Energie bei 660keV betont wird, gehe ich
davon aus, das es sich hier um Cäsium-137
handeln könnte, dessen Abbilder aus der Umwandlung sich bemerkbar
machen. Allerdings ist mir eine eindeutige Unterscheidung zwischen dem
Übergang von Bi-214 aus Radium226 und dem Übergang von Ba137-m aus
Cs137 an dieser Stelle wegen der geringen Energieauflösung meines Spektrometers nicht wirklich möglich.
Die folgende Grafik zeigt die mit einer Radium-Quelle und
einer Waldpilzprobe und meinem selbstgebauten NaI(Tl)-Spektrometer erzeugten Impulshöhenverteilungen im direkten Vergleich.
Hier mit verlängerter Messzeitspanne für ein genaueres
Ergebnis. Energiewerte, die zu den gemessenen Impulshöhen passen , sind auf der Abzisse aufgetragen.
Bild9.1 : Energienormierte Impulshöhenverteilungen im Vergleich.
Erzeugt
mit einer Radium-Quelle, einer Waldpilzprobe und meinem
NaI(Tl)-Detektor
Im Bild9.1 ist mir anhand der gemessenen Impulshöhenverteilungen ein geringer Unterschied zwischen dem
Übergang von Bi-214 aus Radium und dem Übergang von Ba137-m aus
Radiocäsium in einem direkten Vergleich erkennbar. Tritt sowohl Radium, als
auch Radiocäsium gemeinsam in einer Nuklidmischung auf, dann sind Abbilder, aus der Bi-214 Umwandlung und der Ba-137-m Umwandlung
, nicht mehr
getrennt erkennbar. Die
Impulshöhenverteilung zeigt dann innerhalb des Energiebereich
600keV bis 700keV eine einzige (etwas verbreitete) Anhebung, nämlich die Summe
der Abbildungen aus Aktivitäten der Ra-226(Bi-214) und Cs-137(Ba-137-m) Nuklide.
Zum qualitativen Vergleich mit dem gemessenen Spektrum (schwarzer und roter Kurvenzug im Bild9) zeigt das folgende Bild9a ein weitgehend ideales Gammaspektrum aus 100 Bq Radium-226
Aktivität :

Bild9a
: Gammaspektrum von Radium-226
(erste fünf große Linien : 186keV U-235 3,28% ; 242keV Pb-214 7,46% ; 295keV Pb-214 19,17% ; 352keV Pb-214 37,06% ; 609keV Bi-214 46,09%)
Der schon nach meinen Untersuchungen mit dem
RFT-Szintillator geäußerte Verdacht, das die
Waldpilze eine
Mischung
aus verschiedenen radioaktiven Nukliden enthalten, welches nicht allein
mit
dem Tschernobyl Reaktorunglück erklärbar ist, sehe
ich
mit diesen
Ergebnissen jedenfalls nachdrücklich bestätigt.
Aufgrund der hier besprochenen Auffälligkeiten
erscheint es mir ratsam, ein Augenmerk nicht allein nur
Cäsium-Aktivitäten zu legen.
Aufteilen
der Spektrogramme in Energiebereiche
Ein NaI(Tl)-Detektor hat eine vergleichsweise geringe
Energieauflösung. Ein Linienspektrum, so wie in Bild
9a
dargestellt, lässt sich mit meinem NaI-Detektor real
schwerlich messen. Durch
Überlagerungseffekte
energetisch benachbarter Ereignisse ist
die Unterscheidung benachbarter Spektrallinien
erschwert und
demzufolge eine eindeutige Nuklididentifizierung mit meinem
NaI-Detektor nicht möglich. Um
trotz dieser Schwierigkeiten bei der Nuklididentifizierung mit dem
NaI-Detektor, Aktivitäten
unterschiedlicher Radionuklide
messen zu können, teile ich
den gesamten interessierenden Energiebereich zwischen 100keV
bis 2,5MeV, entsprechend
der Energieauflösung des Detektors,
in mehrere weit
gestreckte
Energiebereiche auf. Eine Bestimmung der
Aktivität
einzelner Nuklide wird hierbei nicht angestrebt. Stattdessen wird
mittels sog. Leitnuklide ein Maßstab für die
"wahrscheinliche Aktivität" (Aw)
innerhalb dieser Energiebereiche konstruiert (siehe dazu
auch: "Spezifische Aktivität abschätzen").
Beobachtete
Energiebereiche und deren Trennung in Stoffgruppen
Tabelle1a
Nr. |
Energiebereich |
Bezeichnung
(Stoffgruppe) |
1.) |
100keV
bis 620keV |
NORM
(Ra-226) |
2.) |
620keV bis 700keV |
Cs137 |
3.)
|
700keV
bis 2,5MeV |
sonstige |
Für Materialproben mit hohem
Kaliumgehalt zusätzlich :
Tabelle1b
Nr. |
Energiebereich |
Bezeichnung (Stoffgruppe) |
4. |
1400keV bis 1520keV |
K40 |
Weitere Informationen zur Kalibrierung
Gammafluss (Gamma-Emission)
abschätzen :
Gemessene
Spektrogramme teile ich in verschiedene
Energie-Bereiche
ein (siehe Tabelle1a und Tabelle1b). Für jeden
dieser Energiebereiche soll
separat der Gammafluss abgeschätzt werden,
welcher in
den jeweiligen Energiebereich fällt und über
die Oberfläche des Probenbehälters
(Plexiglaskugel mit
8cm Durchmesser) fließt.
Um eine Umrechnung auf die spezifische
Aktivität vorzubereiten wird der Messwert für
diesen Gammafluss auf die in den
Probenbehälter
eingefüllte Probenmasse bezogen und auf 1Kg Probenmasse
umgerechnet. Analog zu "spezifische Aktivität" nenne ich das
Ergebnis "spezifischer Gammafluss" bzw. "Gammafluss pro
Kilogramm". ( Auch "spezifische Gamma-Emission"
bzw. "Gamma-Emission pro Kilogramm" ) wobei der Ausdruck
"Gamma-Emission" , sofern auf eine Masse bezogen wird, die meinem
Gefühl nach konsequentere Bezeichnung wäre,
wärend der
Ausdruck "spezifischer Gammafluss" sich auf eine Oberfläche
bezieht. . Weil jedoch die einfliessende Gamma-Emission in der
Regel vollständig über eine
begrenzende Oberfläche abfliesst, verwende ich die
Begriffe
"Gamma-Emission" und "Gammafluss" gern synonym.
Zur Berechnung der spezifischen Gamma-Emission (spezifischer
Gammafluss) werden die numerischen Werte signifikanter
Abbilder
(Spektrallinien) über den jeweiligen Energiebereichen summiert
bzw.
integriert und das Ergebnis wird mit
einem Kalibrierfaktor bewertet.
Als Kriterium für eine Signifikanz gelte hierbei die
Überschreitung der Zwei-Sigma-Grenze.
In den jüngsten Spektrogrammen habe
ich signifikante
Abbilder mit dicken roten Linien hervorgehoben. Nicht
signifikante
Abbilder sind in meinen jüngsten Spektrogrammen mit
dünner roter Linie gezeichnet. Ein Beispiel zeigt
Bild10:
Bild10: Gammaspektrogramm
einer Teeprobe
Abschätzen der
zufälligen Messfehler :
Was
ist gemeint mit "Zwei-Sigma-Grenze"
Beim radioaktiven Zerfall ist nicht vorhersehbar, welches Atom wann
zerfallen
wird. Es handelt sich um einen sog. statistischen Prozess. Grundlage
zur
Berechnung des zufälligen Messfehlers bietet hier
eine
Theorie der
Verteilung nach Poisson. Die
Poissonverteilung kann hierbei häufig durch eine
Standardverteilung angenähert werden.
Diese Theorie kann auch auf Zählergebnisse
angewendet
werden, welche eine Messapparatur (Szintillator,
Photomultiplier ,MCA, PC) aus Effekten ionisierender
Strahlungen liefert und auf ein Spektrogramm
abbildet.
Bei der Beurteilung ob eine bestimmte Abbildung
(Spektrallinie) im Spektrogramm signifikant ist (also nicht nur aus
zufälligen
Messfehlern entstanden ist) , erscheint mir die Berechnung von
sog. Sigma-Grenzen hilfreich.
In der Messtechnik
wird häufig eine Normalverteilung angesetzt, welche die
Streuung
der
zufälligen Messfehler beschreibt. Hierbei ist von Bedeutung,
ob
das Messergebniss ausserhalb einer gewissen Streubreite
(Grenze)
fällt. Fällt es ausserhalb einer gewissen Grenze,
dann ist es
von Bedeutung, denn es wird mit grosser Wahrscheinlichkeit nicht nur
ein Abbild von zufälligen Messfehlern sein.
Wird die Verteilung der zufälligen Messfehler durch die
Normalverteilung beschrieben,
dann ist die Ein- Sigma-Grenze σ
gleich der Standardabweichung der Normalverteilung.
In einer inaktiven Materialprobe ist
die Aktivität gleich Null
also ist der Erwartungswert M aus der Abbildung A im
Spektrogramm einer inaktiven Probe gleich Null. Wird nun
Normalverteilung angesetzt, und die N-fache
Standardabweichung Nσ
sei
massgeblich zur Beurteilung von Signifikanz eines Messwertes W=M +-F
aus
der Abbildung A dann gilt folgende Aussage :
W
> Nσ <==> W
ist signifikant ==> Die Aktivität in der
Probe ist verschieden von Null (Die
Materialprobe ist aktiv)
(mit anderen Worten: W
> Nσ
<==> W ist von Bedeutung
==> DieAktivität in der Probe ist verschieden
von Null).
Für den anderen Fall : W
< Nσ
<==> W ist nichtsignifikant
<==> Die Aktivität in der
Probe ist unbestimmt
(mit anderen Worten: W
< Nσ
<==> W ist möglicherweise von Bedeutung
<==> Die Aktivität in der Porbe ist unbestimmt)
Im
Gamma-Spektrogramm ergibt sich die Sigma-Grenze σ jeder
einzelnen Abbildung näherungsweise aus der
Differenzierung ihrer mathematischen Formulierung
und
anschließendes Einsetzen der zufälligen Messfehler
(Quadartwurzel der Zählerstände).
Differenziert wird entsprechend dem Fehlerfortpflanzungsgesetz
(Fehlerrechnung). Im rektifizierten Gamma-Spektrogramm wird
die
Abbildung zweier Zählerstände durch
eine Funktion beschrieben deren Ableitungen entsprechend
dem Fehlerfortpflanzungsgesetz
numerisch per
Computernäherungsweise berechnenbar ist. Es
hat sich
gezeigt , das der Verlauf der auf diese
Weise berechneten
sigma-Grenze im rektifizierten Gamma-Spektrogramm, welches ich mit
meinem
NaI(Tl)-Detektor gemessen habe, etwa einer Geraden durch den Ursprung
folgt. Deshalb stelle ich den Verlauf der sigma-Grenzen (σ1 = σ ; σ2 = 2σ)
im
rektifizierten Spektrogramm vereinfacht als Geraden durch den Ursprung
dar.
Zur Verdeutlichung der grundliegenden
Rechnung dient folgendes Beispiel anhand zwei Messungen mit
dem
Geiger-Müller-Zähler :
Es sind zwei unabhängige Impuls-Messungen mit einem
Geigerzähler vorgenommen worden. Der erste Messwert sei die
Anzahl
der gezählten Impulse X1 = 790 für die Probe und der
zweite
Messwert sei X2 =625 für Backgr. Es ist nun anhand dieser
beiden
Messwerte zu prüfen ob die Probe frei von
Radioaktivität ist.
Die
Messwerte sind grösser 50
also kann die Poissonverteilung durch
Normalverteilung
angenähert werden und nun rechnet sich wie folgt
:
Erste Messung :
1.) X1= 790 sei der Messwert einer Zufallsvariablen.
Die ZV ist normalverteilt mit N(u1,s1^2)
; s1=Wurzel(X1)=28
Zweite Messung :
2.) X2 = 525 sei der Messwert einer weiteren
Zufallswariablen.
Die ZV ist normalverteilt mit
N(u2,s2^2) ; s2=Wurzel(X2)=23
Beide Messungen sind unabhängig voneinander.
Als Mass (Messergebnis) für die in der Materialprobe
enthaltene Aktivität wird nun eine Differenz
"Zufallsvariable X3" gebildet:
Rechnerisch ergibt sich:
X3:=X1-X2 = 790-525 =265 .
Diese zugrundlegende Zufallsvariable X3 ist nun wieder
normalverteilt (Faltungsinvarianz der
Normalverteilung) allerdings mit N(u3,s3^2)=N(u1-u2,s1^2+s2^2).
Damit ist:
σ
= s3
= Wurzel(28^2+23^2) = 36
und es gilt wegen Annäherung der ZV X1 und ZV X2 an
die Poissonverteilung natürlich auch:
I.
σ = s3 = Wurzel(X1+X2)
= Wurzel(790+525) = 36
WEITERES (Herleitung von I. nach dem Fehlerfortpflanzungsgesetz)
Einfacher Sigma-Test:
Für den Test
auf Signifikanz wird nun
abgefragt ob das
Messergebnis X3=265 grösser einer
bestimmten Sigma-Grenze G ist.
Als die bestimmte Sigma-Grenze gelte hier Beispielhaft die
Erkenungsgrenze (Zwei-Sigma-Grenze) G=2σ
:
Das Rechenbeispiel liefert:
X3= 265
σ =36
2σ =72
und in diesem Beispiel ist
X3 > 2σ
==> X3 ist
signifikant
==> Die Materialprobe ist aktiv
Weitere Leermessungen
als ergänzende Methode zur Abschätzung
zufälliger Messfehler:
Berechnungen der Sigma-Grenzen erfordert etwas mathematisches
Hintergrundwissen. Eine andere praktikabele Methode,
zufällige Messfehler abzuschätzen bieten
sog.
weitere Leermessungen. Hierzu wird die Messung an der Probe
durch eine weitere Leermessung ersetzt. Dann wird das
Ergebniss (Differenz) aus zwei Leermessungen analog dem Ergebnis aus
der Probenmessung abgebildet. Auf diese Weise entstehen Abbilder von
zufälligen Messfehlern. Die Abbilder
zufälliger
Messfehler aus Leermessugen entsprechen im Spektrogramm
näherungsweise dem Verlauf von Sigma-Grenzen.
Error-Level
:
Wird die Differenz aus den Messergebnissen der
Probe abzüglich der Messergebnisse aus der
Leermessung
(Nulleffekt bzw. Gamma-Hintergrund) auf ein Spektrogramm
abgebildet, dann treten
viele Abbilder mit Werten kleiner Null (negative Abbilder) in
Erscheinung. Beträge dieser
Abbilder, markieren den Verlauf des
Error-Level. Das 1,4-fache (Wurzel2-fache) des Error-Level entspricht
näherungsweise
dem Verlauf der Ein-Sigma-Grenze.
|
Kalibrierfaktoren
werden
anhand Vergleichsmessungen mit Kalibrierpräparaten so
gewählt, das Messergebnisse welche sich durch
Messungen
an den Kalibrierpräparaten ergeben, hinreichend mit
der Erwartung übereinstimmen. Die
hier zur Kalibrierung verwendeten Präparate
und deren Erwartungswerte (spezifischer Gammafluss und spezifische
Aktivität) sind :
Tabelle2:
Präparat
|
Energiebereich
|
Gammafluss/kg
[1/s/kg] |
Spezifische Aktivität [Bq/kg] |
Lu2O3 |
100keV-400keV |
90000 |
45000 |
KCl
|
1400keV-1520keV
|
1800 |
18000 |
Bewertung der
Messergebnisse über den gesamten genutzten Energiebereich
(100keV bis 2,5MeV) geschieht mittels
Approximation des für NaI(Tl)-Detektoren
charakteristischen
Ansprechvermögens [5].
(Vergleiche
auch oben auf dieser Seite : Effektivitäts-Kalibrierung
des russischen NaI(Tl)-Detektors)
Spezifische Aktivität
abschätzen :
Zur Umrechnung des gemessenen Gammafluss/kg in eine
spezifische
Aktivität
wird ein Nuklid ausgewählt, dessen Abbilder in
einem beobachteten Energiebereich erwartet werden und
für die
betreffende Stoffgruppe als charakteristisch gelten darf.
Dieses Nuklid gilt als sog. "Leitnuklid" mit
seinen
Strahleneigenschaften
dann als Vertreter für die
gesamte Stoffgruppe.
Die
Umrechnungen der in den Stoffproben gemessenen spezifischen
Gammaflüsse in die
spezifischen
Aktivitäten orientiert sich an den
Strahleneigenschaften von
ausgewählten Leitnukliden. Da ich
vornehmlich Messungen in Lebensmittelproben durchführen
möchte, fällt die Auswahl auf
solche
Radionuklide, von welchen mir bekannt ist, das diese in
Lebensmittel hineingeraten. Überdeckt
das Leitnuklid mit seiner Wirkung andere schwächer
strahlende Radionuklide
welche mit ihrer Strahlung ebenfalls in dem beobachteten
Energiebereich präsent sind, dann wird d
ie
Umrechnung
des gemessenen spezifischen Gammafluss in eine spezifische
Aktivität sinnvoll durch Multiplikation mit
einem Multiplikationsfaktor.
Dieser Multiplikationsfaktor ist durch den höchsten
Gamma-Anteil in
der Zerfallsreihe des Leitnuklid (incls.
Tochternuklide) reziprok
bestimmt.
Das auf diese Weise
ermittelte Messergebnis nenne ich die spezifische wahrscheinliche
Aktivität (spez. Aw)
.
Wesentliche Daten und Informationen, welche ich für
die Interpretation meiner gammaspektrometrischen Messergebnisse in
Lebensmittelproben heranziehe, sind in den folgenden Tabelle3 und
Tabelle4 zusammengefasst :
Tabelle3:
Bezeichnung
Stoffgruppe |
Energiebereich |
Leitnuklid
(Indikator) |
Gamma-
Anteil
[%] |
Multiplikationsfaktor zur Umrechnung
des Gammafluss/kg in die spezifische Aktivität |
NORM
(Ra,U,Th) |
100keV - 620keV |
Radium-226
(Bi-214) |
46 |
2 |
CS137
|
600keV
- 700keV |
Cäsium-137
(Ba-137m) |
90 |
1,1 |
Sonstige
|
700keV
- 2,5MeV |
nicht angegeben |
50 |
2 |
Sonstige |
700keV *
-1400kev und
1520keV- 2,5MeV |
nicht angegeben |
50 |
2 |
K40 |
1400keV -
1520keV |
Kalium-40 |
10 |
10 |
* seit September 2011
Tabelle4:

Tabelle4: Gamma-Energieen
und
Emissinswahrscheinlichkeiten einiger natürlicher und
künstlicher Radionuklide
[Referenz]
Was ist gemeint mit "NORM" :
Im Dezember 2009 wurde der Öffentlichkeit bekannt, dass bei
der Erdöl-
und Erdgasförderung jährlich Millionen Tonnen
radioaktiv verseuchter
Rückstände anfallen, für dessen Entsorgung
größtenteils der Nachweis
fehlt.[reference] Im Rahmen der Förderung an
die Erdoberfläche gepumpte Schlämme und
Abwässer enthalten NORM-Stoffe (Naturally occurring
radioactive
material), u. a. das hochgiftige und extrem langlebige Radium226
(Ra-226) sowie Polonium210.
Es wurde bekannt, das diese hochgiftigen
radioaktiven
Abfälle durch ungesonderte industrielle Entsorgung
sich
über der Erdoberfläche anreichern und in die
Nahrungskette
gelangen.
Was ist gemeint mit "Cäsium-137" :
Das radioaktive Isotop
Cäsium-137 , ein Produkt der Kernspaltung, fand in der
Öffentlichkeit besondere Beachtung, als es infolge der Katastrophe von
Tschernobyl
am 26. April 1986 in größeren Mengen in die Umwelt
gelangte.
Cäsiumnuklide werden als Indikatoren für
unnatürliche
Strahlung herangezogen.
Was ist gemeint mit "Kalium-40"
Natürlich vorkommendes Kalium besteht zu 0,012 Prozent aus dem
radioaktiven Isotop
Kalium-40. Dieses Kalium-Isotop ist an der
Erdoberfläche und in der Nahrung schon immer
weit verbreitet. Aktivitäten des Kalium-40 Isotops
gelten in der natürlich vorkommenden
Konzentration als unschädlich*.
* Erläuterung ; warum ist die radioaktive Strahlung aus
Kalium für Organismen unschädlich: Kalium ist an der
Erdoberfläche schon immer weit verbreitet. Zwar schädigt die
radioaktive Strahlung aus Kalium den Organismus auch., jedoch haben
Organismen besonders auf Kalium abgestimmte
Reperaturmechanismen entwickelt. Auch besitzt jeder Organismus
einen sog. Kaliumhaushalt, überschüssiges Kalium wird
umgehend aus dem Körper ausgeschieden.
|
Kurzbeschreibung
Entstehung und Berechnung des Gamma-Spektrogramms
Auf
erforderliche Kalibrierungen des Messgerätes gehe ich hier
nicht näher ein. Ausführliche Beschreibungen dazu finden sich
auf den vorangegangenen Seiten.
Sofern ich ein Gammaspektrum aus Messdaten
erzeugt habe, schreibe ich in der Regel "Gamma-Spektrogramm" anstelle
von "Gammaspektrum". Eine solche Differenzierung in der Bezeichnung
ist in der von mir gesichteten Literatur unüblich.
Jedoch möchte ich mit dieser Differenzierung einer
Gleichwertung, meiner mit einem NaJ-Detektor gemessenen
Gammaspektren, mit idealen theoretisch erwarteten Linienspektren
vorbeugen.
Nun jedoch zur Beschreibung:
Im Bild11 habe ich die Entstehung des Gamma-Spektrogramms anhand
mehrerer Einzelbilder dargestellt.
Das Gamma-Spektrogramm entsteht aus
zwei Impulshöhenspektren (Rohdaten). Dazu werden
zunächst die
grundliegenden
Impulse mittels einer Messanordnung aus
Probenbehälter mit Probe, Szintillator und Photomultiplier
erzeugt
und die Impulshöhen werden mit einem MCA gemessen. Der MCA
überträgt online alle Messwerte digitalisiert an
einen PC.
Dort werden diese digitalisierten Daten auf einem
Speicherplatz
der PC-Festplatte abgelegt. Nach dem Messvorgang liest ein
PC-Programm offline die digitalisierten Werte aller
gemessenen Impulshöhen von der Datei und sortiert diese in 256
Zähler (Kanäle) zu einem
Impulshöhenspektrum. Dieses Impulshöhenspektrum wird daraufhin in das Gamma-Spektrogramm transformiert (abgebildet).
Es sind grundsätzlich zwei Messvorgänge
erforderlich. Der
erste Messvorgang geschieht mit einem leeren Messbehälter
(Leermessung). Hierbei entsteht ein Impulshöhenspektrum in welchem
die Aktivität des Background abgebildet ist. Im zweiten
Messvorgang ist der Messbehälter mit
einem Probenmaterial gefüllt. Es entsteht ein
Impulshöhenspektrum, in welchem die Aktivität des Background
und die Aktivität der Materialprobe abgebildet ist.
Die rechnerische Subtraktion (viertuelle
Bleiburg) eliminiert Abbilder von Aktivitäten aus dem
Background.
Daten welche während
dieser ersten beiden grundliegenden Messvorgänge entstehen,
können durch rechnerische Subtraktion des Backgroundspektrums
theoretisch auf ein Impulshöhenspektrum abgebildet
werden, welches dann nur noch Abbildungen von Aktivitäten aus der
Materialprobe enthält. Durch
geeignete Transformation lässt sich
dieses Impulshöhenspektrum
rektifizieren und auf ein Gamma-Spektrogramm (gemessenes
Gamma-Spektrum) abbilden. Das
Bild11
zeigt dazu beispielhafte Ergebnisse.

Bild11: Entstehung des
Gamma-Spektrogramms
Im Bild11
sind Impulshöhenspektren
(Bild11 oben links) von einer Waldpilzprobe dargestellt. Das
grundliegende Impulshöhenspektrum von der Messung ohne Probe
(Leermessung bzw.
Backgr.) ist mit grüner Farbe gezeichnet. Das
grundliegende Impulshöhenspektrum, welches durch Messung an
dem mit der
Materialprobe gefüllten Behälter entstanden
ist, wurde im Bild mit blauer Farbe
eingezeichnet. Im nächsten Rechenschritt wird die
Differenz dieser
beiden
grundliegenden Impulshöhenspektren gebildet (viertuelle Bleiburg). Das
Ergebnis ist
unten links im
Bild11 als braune
Kurve erkennbar. In einem weiteren Rechenschritt wird das
näherungsweise Compton-Kontinuum (hellblaue Kurve) berechnet
und ebenfalls
subtrahiert.
Auf
diese Weise entsteht die in den Bildern (Bild11) schwarz gefärbte
Darstellung eines Impulshöhenspektrums,
in welchem nun
sowohl der Leereffekt, als auch Effekte aus
Streuereignissen
(näherungsweise berechnetes Compton-Kontinuum) eliminiert ist.
Wegen
der energieabhängigen Effizienz des Szintillators erscheinen
die grundliegenden Impulshöhenspektren im Vergleich zu einem Gammaspektrum
verzerrt. Um
einen
Gammafluss über einen
weitreichenden Photonenenergiebereich unverzerrt
darzustellen
zu können, wird nun eine
Transformation gerechnet, welche das Impulshöhenspektrum auf
das
Gamma-Spektrogramm abbildet (rektifiziert). Dazu wird das
Impulshöhenspektrum in welchem sowohl der Leereffekt, als auch Effekte aus
Streuereignissen
schon eliminiert sind, auf die Funktion eff(E) bezogen. Die Funktion eff(E) ist aus einer Effektivitätskalibrierung
hervorgegangen, welche zuvor mittels geeigneter Kalibrierpräparate durchgeführt wurde.
(Eine Beschreibung zur
Effektivitätskalibrierung finden Sie auf der vorangegangenen
Seite). Die
Effektivitätskalibrierung unter 100keV ist wegen
verschiedener physikalischer Effekte nicht trivial, deshalb habe ich
Werte unterhalb 100keV Photonenenergie dafür nicht berücksichtigt.
Nun ist das Impulshöhenspektrum auf die Funktion eff(E) bezogen und das
Ergebnis ist im roten
Kurvenzug dargestellt (Bild11, rechts Oben und
rechts
Mitte).
Im Bild11 rechts Unten ist auch ein
expliziter Verlauf von
der Ein-Sigma-Grenze (gelb) eingezeichnet. Es ist erkennbar, das diese
näherungsweise einer Geraden
durch den Ursprung folgt.
Die
folgende Fotoserie gibt einen weiteren Überblick
über die
Entstehung zweier meiner Gamma-Spektrogramme. Ich habe mit dem
Scionix-NaJ(Tl)-Detektor gemessen. Der Detektor ist durch
Holzstützen in einer senkrechten Position fixiert. Die zu
untersuchende Materialprobe liegt in einer
kugelförmigen
Geometrie auf den Detektor. Zwischen Detektor und Probe befindet
sich eine 1mm starke Kupferscheibe, welche als Beta-Absorber fungiert.
Die ersten Bilder in dieser Serie zeigen als Beispiel für die
kugelförmige Geometrie die frischen Pilze in einen
Plastikbeutel auf dem Detektor liegend. Dann wurden
zunächst
die frischen Waldpilze gemessen. Die Messwerte werden online
an
einen PC übertragen. Das
Gamma-Spektrum der frischen Pilze zeigt das dritte Foto der
Serie.

Bild12 bis
Bild14 : Entstehung eines Gamma-Spektrogramms (gemessenes Gamma-Spektrum)
von frischen Pfifferlingen.
Für
eine
weitere
Messung habe ich die Pilze dann in der Microwelle getrocknet und im
getrockneten Zustand
wieder in einen Plastikbeutel gefüllt. Dann wieder zu einer
Kugel
geformt
und auf den Detektor gelegt. Das nächste Foto zeigt die
getrockneten
Pilze in Kugelform auf dem Detekor liegend. Im letzten Foto dieser
Serie ist das
fertige Gamma-Spektrum von den getrockneten Waldpilzen zu sehen. Dies
wurde nach vier Stunden
Messzeitspanne aus den vom Spektrometer erzeugten - und vom
MCA
gemessenen Impulshöhen berechnet und auf einem PC-Monitor
dargestellt.
Bild15 u. Bild16: Gamma-Spektrogramm
(gemessenes Gamma-Spektrum)
von getrockneten Pfifferlingen
|
Eine weitere Vergleichsmöglichkeit bietet die folgende
Dokumentation eines Spektrogramms von Pottasche, welche ich im 1
Kg Beutel als Gewürz E501 von einem Onlinegewürzhändler
bezogen habe. 300g
davon habe ich zu einer Kugel mit 8cm Durchmesser geformt und in
der gleichen Messanordnung und gleicher Vorgehensweise, wie am Beispiel
der Pfifferlinge gemessen.
Die grundliegenden gemessenen Impulshöhenspektren dazu zeigt das folgende Bild:
Bild13 : 300g Pottasche ;grundliegendes Impulshöhenspektrum (Rohdaten)
gemessen mit NaJ(TI) Detektor
Als Ergebnis nach der Datenaufbereitung mit meiner aktuellen Software entsteht das Gamma-Spektrogramm wie folgt :
Pottasche Handel Deutschland Oktober 2011;
Messergebnisse :
Energiebereich
Gammafluss/kg
spez. Aw
von-bis [keV]
[1/s/kg]
Bq/kg]
100-620
190
380 u.d.N
600-700
7
8 u.d.N.
700-2500
1212
2424 *
1400-1520
2091
20910 *
Gesamt:
3500
23722
Gut erkennbar ist der K40-Peak um 1460keV. Meine selbst gebastelte Software berechnet
die wahrscheinliche spezifische Aktivität (spez.A
w) im
Energiebereich zwischen 1400 keV bis 1520 keV in der Pottasche aus den
gemessenen Daten zu 20910 Bq/kg (siehe
*)
. Den Erwartungswert anhand des Kaliumgehaltes in der Pottasche
nehme ich mit
etwa 16000 Bq/kg bis 18000 Bq/kg an. Für meinen Hausgebrauch bin ich mit
20910 Bq/kg als Messergebnis zufrieden. Das Messergebnis kommt dem Erwartungswert recht nahe und liegt auf der
sicheren Seite (ist nicht zu niedrig abgeschätzt).
Es fällt mir allerdings auf, das im Spektrogramm
Abbildungen aus Ereignissen zwischen etwa 1000keV bis 1200keV erkennbar sind, welche
von meiner Software mit 2424Bq/kg (siehe
*) (Sonstige Aktivitäten im
Energiebereich 700 keV bis 2500 keV) automatisch veranschlagt werden.
Möglicherweise handelt es sich an dieser Stelle um
residuale
Abbilder
aus Streuereignissen (Compton-Spektrum). Das
Compton-Spektrum sollte vollständig aus dem Spektrogramm eliminiert werden. Tatsächlich wird
es näherungsweise
eliminiert. So bald wie möglich möchte ich diesen
Versuch mit chemisch reinstem Kaliumchlorid wiederholen um (falls
erforderlich) die Datenaufbereitung und Auswertung zu verbessern.
Inzwischen habe ich mit meinem Eigenbau Gamma-Spektrometer auch eine 300g Probe
Kaliumchlorid reinst untersucht. Das Spektrogramm sieht
erwartungsgemäss dem Spektrogramm von den 300g Pottasche sehr
ähnlich.
Kaliumchlorid reinst Ph.Eur.,USP
Handel Deutschland Oktober 2011;
Messergebnisse :
Energiebereich
Gammafluss/kg
spez. Aw
von-bis [keV]
[1/s/kg]
Bq/kg]
100-620
94
188 u.d.N
600-700
13
14 u.d.N.
700-2500
1024
2048
1400-1520
1910
19100
Gesamt:
3041
21350
Gut erkennbar ist der Peak um 1460kev und auch die numerischen
Messergebnisse finde ich für meinen Hausgebrauch ganz brauchbar.
Wieder erscheint jedoch eine kleinere Anhebung im Spektrogramm zwischen
1000keV bis 1200keV. Vermutlich treten hier noch Reste aus einem nicht
vollständig eliminierten Compton Spektrum in Erscheinung. Na Ok
meine Auswertesoftware ist noch verbesserungsfähig. Nun kommen in
anderen Lebensmitteln glücklicherweise keine so hohen
Kaliumkonzentrationen vor, wie in Pottasche (Backtriebmittel,
Backpulver) und Kaliumchlorid (Diätsalz). Residuale Abbildungen in
den Spektrogrammen, aller anderer von mir bisher untersuchter
Lebensmittel,
halte ich deshalb an dieser Stelle und in Bezug auf die Genauigkeit des
Messergebniss noch für vernachlässigbar. Eine verbesserte
Elimination residualer Abbildungen aus
Streuereignissen, welche in meinen Spektrogrammen in dieser
Versuchsanordnung und aus Lebensmittelproben mit sehr hohen
spezifischen Aktivitäten (über einige tausend Bq/kg)
entstehen, könnte dann eine Bastelaufgabe für mich
darstellen....vielleicht eine Bastelaufgabe für kalte und
verregnete Winterabende ? Mal schauen was mir dazu noch schönes
und brauchbares einfällt
Fortsetzung folgt.....